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1. 文章信息
標(biāo)題：Vacancy-Cluster-Mediated Surface Activation for Boosting CO2 Chemical Fixation
DOI：10.1039/D2SC05596A
期刊名稱：Chemical Science
2. 期刊信息
期刊名：Chemical Science (Chem. Sci.)
ISSN: 2041-6539
2022年影響因子：9.969
分區(qū)信息：中科院1區(qū)Top；JCR分區(qū)（Q1）
涉及研究方向：化學(xué)
3. 作者信息：劉文秀（第一作者），張曉東（第一通訊作者）；王輝（第二通訊作者）；張宏俊（第三通訊作者）
4. 作者單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
5. 反應(yīng)釜型號：CEL-KPR, Beijing China Education Au-light Technology Co., Ltd.
二氧化碳與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)為二氧化碳的利用提供了一個很好的途徑。鑒于環(huán)氧化物開環(huán)在決定反應(yīng)速率方面的關(guān)鍵作用，設(shè)計具有豐富活性位點的催化劑以促進環(huán)氧化物的吸附和C-O鍵的裂解對于獲得高效的環(huán)狀碳酸酯生成是必要的。
在此，我們以二維FeOCl為模型，提出通過缺陷工程(正丁基鋰插層以及CO2插層剝離)在限定區(qū)域內(nèi)構(gòu)建電子給體（Cl位點）和受體單元（Fe位點）來促進環(huán)氧化物開環(huán)。通過結(jié)合理論模擬和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜，我們表明Fe-Cl空位簇的引入可以激活惰性鹵素端面，提供含有電子供體和受體單元的反應(yīng)位點，從而加強環(huán)氧化物的吸附和促進C-O鍵裂解。
受益于此，帶有Fe-Cl空位簇的FeOCl納米片在與環(huán)氧化物的二氧化碳環(huán)化反應(yīng)中表現(xiàn)出更強的環(huán)狀碳酸酯生成能力，F(xiàn)eOCl-VFe-Cl納米片在二氧化碳與環(huán)氧丙烷的環(huán)化反應(yīng)中表現(xiàn)出55.5±1.6 kJ mol-1的活化能，是具有單缺陷活化能的一半。
Figure 1. Illustration of the ring opening of epoxides in MOX system.
Figure 2. Evaluation of catalytic performance
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